Studies on synthesis and characterization of novel antimicrobial polymeric hydrogels modified with nano particles for dye removal from industrial wastewater

No Thumbnail Available
Date
2019
Journal Title
Journal ISSN
Volume Title
Publisher
Saudi Digital Library
Abstract
Chemical modification of chitosan via its cross linking with different concentrations of novel trimellitic anhydride isothiocyanate was successfully achieved for producing four novel cross linked chitosan hydrogels symbolized by H1, H2, H3, and H4 with increasing cross linking moiety contents, respectively. For further modification, the least cross linked chitosan hydrogel H1 matrix has been filled with three different concentrations of MWCNTs and with four different concentrations of SWCNTs. Their structure was proven via elemental analyses, FTIR spectroscopies, XRD patterns, SEM and TEM microscopies. They were found to be pH- and temperature-responsive materials. Their swell abilities appreciably depend on their cross linking moiety contents, CNTs concentrations, pH value and temperature of the medium. They are more potent against Bacillis subtilis, Streptococcus pneumoniae, Escherichia coli, Pseudomonas aeruginosa, Geotrichum candidum, Candida albicans, Aspergillus fumigatus, and Syncephalastrum racemosum than chitosan as illustrated by greater diameters of their inhibition zones and by decreased values of their minimum inhibitory concentrations. Their activities against microbes improved with rising the moiety contents of cross linking. They showed a better potency against Gram positive relative to Gram negative bacteria. Hydrogel H4 and H1/MWCNT composite derivatives showed activities similar or higher than that of the used standard antibiotics against some tested microbes. Thus, incorporation between chitosan, the functional groups of the cross linker and MWCNTs into the same structure is efficiently enhanced the features of chitosan. It is a good way for attaining adequate systems as antimicrobial agents that can be taken as promising candidates in biomedical fields. The hydrogels behave as polyanionic and poylcationic materials. Thus, they could potentially adsorb both the basic and the acidic dyes in various pH media for industrial wastewater treatment. Their adsorption capacity for both anionic Congo Red (CR) and cationic Basic Red v 12 (BR 12) dyes increased significantly with increasing the temperature and with increasing their cross linking moiety contents. Their adsorption capacity for CR dye increases significantly with decreasing the solution pH value. On the other hand, their adsorption capacity for BR 12 dye increases significantly with increasing the solution pH value. Their adsorption for both CR and BR 12 dyes at different temperatures and different dyes solution pH fitted to the kinetic model of pseudo second order. The isotherms of adsorption for CR and BR 12 dyes onto the hydrogels conform to the Langmuir isotherm model indicating the monolayer nature of adsorption. The adsorption of CR and BR 12 dyes onto the hydrogels is an endothermic process. The optimum adsorption capacity of H1/SWCNT3 composite was obtained at 25°C and the adsorption has impeded by temperature rising. It was found that at 25°C the capability of adsorption for BR 12 dye onto H1/SWCNT3 composite is greater by 1.8 times than that obtained onto the parent hydrogel H1. The optimum adsorption capacity of H1/SWCNT3 composite for BR 12 dye was obtained at pH 10. It was found that at pH 7 the adsorption capability for BR 12 dye onto H1/SWCNT3 composite is higher by 1.8 times than that obtained onto the parent hydrogel H1. The adsorption of BR 12 dye by H1/SWCNT3 composite at different temperatures and different dye solutions pH fitted to kinetic model of the pseudo second order. The adsorption isotherm for BR 12 dye by H1/SWCNT3 composite fitted to the Langmuir isotherm model indicating the monolayer nature of adsorption. BR 12 dye adsorption onto H1/SWCNT3 composite is an exothermic process. The regeneration and the reuse of the hydrogels were possible for both dyes.
Description
لقد تم بنجاح إجراء التعديل الكيميائي للكيتوزان من خلال تشابكه بتراكيز مختلفة من trimellitic anhydride isothiocyanate الجديد لإنتاج أربعة هلاميات مائية جديدة من الكيتوزان المتشابك والتي يرمز لها 4 ,3 ,2 ,1 وفقا لزيادة محتواها من وصلات التشابك على الترتيب. ولمزيد من التعديل، تم تحضير ثلاثة متراكبات للهلام المائي الأقل تشابكاً H1 باستخدام ثلاث تراكيز مختلفة من أنابيب الكربون النانومترية متعددة الجدران، وتحضير أربعة متراكبات أخرى له باستخدام أربعة تراكيز مختلفة من أنابيب الكربون النانومترية أحادية الجدار. لقد تم إثبات تراكيبهم باستخدام التحاليل العنصرية أطياف الأشعة تحت الحمراء، أنماط حيود الأشعة السينية، ملاحظات المجهر الإلكتروني الماسح والمجهر الإلكتروني النافذ. لقد اتضح أن الهلاميات مائية ومتراكباتها تستجيب للحرارة ودرجة حموضة الوسط. ويعتمد انتفاخها بشكل ملموس على محتواها من وصلات التشابك، تراكيز أنابيب الكربون النانومترية، درجة حموضة وحرارة الوسط. ولقد تبين أنها أكثر فعالية ضد Bacillis subtilis, Streptococcus pneumoniae, Escherichia coli, Pseudomonas aeruginosa, Geotrichum candidum, Candida albicans, Aspergillus fumigatus, and Syncephalastrum racemosum مقارنة بالكيتوزان وذلك وفقاً لزيادة أقطارها في منطقة التثبيط وانخفاض قيم التركيز الأدنى للتثبيط . وزادت أنشطتها المضادة للميكروبات بزيادة محتواها من وصلات التشابك. ولقد أظهرت نشاط ضد البكتيريا موجبة الجرام أفضل من البكتيريا سالبة الجرام، وأظهر الهلام المائي H4 ومتراكباته H/MWCNT أنشطة مماثلة أو أعلى من تلك التي لمضادات البكتريا أو مضادات الفطريات المرجعية ضد بعض الميكروبات المختبرة. بالتالي فإن الجمع بين الكيتوزان والمجموعات الوظيفية لعامل التشابك المدمج وأنابيب الكربون النانومترية متعددة الجدران في نظام واحد قد حسن بكفاءة مميزات الكيتوزان. وتعتبر طريقة جيدة للوصول إلى أنظمة مناسبة كعوامل مضادة للميكروبات والتي يمكن اعتبارها مرشحات واعدة في المجالات الطبية الحيوية. تتصرف الهلاميات المائية كمواد بولي أنيونية وبولي كاتيونية. وبالتالي يمكنها أن تمتز بفاعلية كل من الأصباغ الكاتيونية والأنيونية من محاليلها المائية في مدى واسع من قيم الرقم الهيدروجيني وذلك لمعالجة مياه الصرف الصناعي. لقد زادت قدرتها على الامتزاز لكل من الصبغة الأنيونية (Congo Red (CR والصبغة الكاتيونية (12) Basic Rec 12 (BR بشكل كبير مع زيادة درجة الحرارة وزيادة محتواها من وصلات التشابك. وتزيد قدرتها على امتزاز SWCNT3 صبغة CR بشكل ملحوظ مع انخفاض قيمة الرقم الهيدروجيني لمحلول الصبغة. ومن ناحية أخرى تزيد قدرة امتزازها لصبغة 12 BR بشكل كبير مع زيادة قيمة الرقم الهيدروجيني لمحلول الصبغة. ولقد حقق امتزازها لكل من الصبغتين CR و 12 BR عند درجات حرارة مختلفة وعند قيم الرقم الهيدروجيني المختلفة لمحاليل الصبغتين نموذج حركية الرتبة الثانية الزائفة وايضا حقق أيزوثيرم امتزاز الصبغتين CR و 12 BR على الهلاميات المائية نمودج لانجماير أيزوثيرم مما يدل على أن طبيعة عملية الامتزاز تكون أحادية الطبقة. ويعتبر امتزاز الصبغتين CR و 12 BR على الهلاميات المائية عملية ماصه للحرارة. لقد تحققت قدرة الامتزاز المثلى لمتراكب / H عند 25 درجة مئوية ويعاق الامتزاز بزيادة درجة الحرارة. وتجدر الإشارة إلى أنه عند درجة حرارة 25 درجة مئوية، تكون قدرة الامتزاز لصبغة 12 BR على المتراكب H / SWCNT أكبر بمقدار 1.8 مرة من تلك التي تم الحصول عليها للهلام المائي Hi الأصلي. ولقد اتضح ان قدرة الامتزاز المثلى لصبغة 12 BR على المتراكب H / SWCNT3 تتحقق عند درجة الحموضة 10. ومن المثير للاهتمام ملاحظة أنه عند درجة الحموضة 7 تكون قدرة الامتزاز لصبغة 12 BR على المتراكب H / SWCNT3 أعلى بمقدار 1.8 مرة من تلك التي تم الحصول عليها للهلام المائي الأصلي .. ان امتزاز صبغة 12 B بواسطة المتراكب / H SWCNT3 عند درجات حرارة مختلفة وقيم مختلفة من الرقم الهيدروجيني لمحاليل الصبغة قد حققت نموذج الحركية للرتبة الثانية الزائفة . ان أيزوثيرم امتزاز صبغة B12 على المتراكب 3 H / SWCNT حقق لانجماير ايزوثيرم مشيرا إلى أن عملية الامتزاز تحدث من خلال تشكيل طبقة أحادية. ويعتبر امتزاز صبغة 12 BR على المتراكب H / SWCNT عملية طاردة للحرارة. ولقد أمكن تجديد وإعادة استخدام الهلاميات المائية لهاتين الصبغتين.
Keywords
Citation
Collections